Свою первую главную роль Клэр получила в 1996 году, исполнив роль Джульетты в мелодраме ‘Ромео + Джульетта’. Тогда её партнёром по съёмочной площадке был Леонардо Ди Каприо. Позднее в этом же году она отказалась от предложенной ей главной роли в фильме-катастрофе ‘Титаник’, в итоге доставшейся Кейт Уинслет. В 1997 году Клэр Дэйнс работала вместе с двумя известными режиссёрами: она появилась в роли изнасилованной женщины Келли Рикер в фильме Фрэнсиса Форда Копполы ‘Благодетель’ и дрянной девушки Дженни в криминальном фильме Оливера Стоуна ‘Поворот’. В 1998 году она приняла участие в экранизации романа Виктора Гюго ‘Отверженные’. В 2002 году Дэйнс вернулась в кино. Она играла роль дочери Мерил Стрип в номинировавшемся на ‘Оскар’ фильме ‘Часы’, вместе с Николь Кидман, Джулианной Мур и Эдом Харрисом. В следующем году она снималась в фильмах ‘Терминатор 3: Восстание машин’ и ‘Красота по-английски’. Весьма критично оценивалась её работа в фильмах 2005 года ‘Продавщица’ и ‘Привет семье’. В продолжении кадры из фильма ‘Красота по-английски’ (2004). Ей тут 25 лет.